9月5日，趙若團(tuán)隊(duì)在Angewandte Chemie-International Edition上發(fā)表了題為“Design of Quasi-Metal-Organic Frameworks for Solid Polymer Electrolytes Enabling an Ultra-Stable Interface with Li Metal Anode”的研究論文。深圳大學(xué)高等研究院為第一完成單位，趙若研究員為本論文的通訊作者。

固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPE）在鋰金屬電池的發(fā)展中至關(guān)重要。最近，具有開放金屬位點(diǎn)（OMS）的金屬有機(jī)框架（MOF）作為固體填料有望提高SPE的性能。然而，含有MOF的OMS數(shù)量非常有限，不到MOF總數(shù)的5%。在考慮產(chǎn)量、成本和加工性時(shí)，常用的含MOF的OMS不超過10種，造成了很大的局限性。基于此，本研究報(bào)道了一種簡單的方法，通過在MOF中制造配位缺陷，將無OMS的MOF轉(zhuǎn)換為富含OMS的準(zhǔn)MOF（圖1），用于開發(fā)高性能SPE，并探索了其潛在機(jī)制。

以典型的鈷基MOF（ZIF-67）為例，通過可控?zé)崽幚砑夹g(shù)，制備出準(zhǔn)MOF（QZIF）。研究表明，QZIF中Co-N配位數(shù)為3.4，是的Coⁿ⁺配位不飽和，具有離子篩特性，能夠有效提高電解質(zhì)鋰離子遷移數(shù)。此外，QZIF中的Coⁿ⁺OMS可促進(jìn)陰離子分解，構(gòu)造富含LiF/Li₃N的固態(tài)電解質(zhì)界面層，有利于穩(wěn)定電解質(zhì)/電極界面，抑制鋰枝晶生長。得益于上述優(yōu)勢，全電池表現(xiàn)出超長的循環(huán)穩(wěn)定性。

該研究得到國家自然科學(xué)基金委等項(xiàng)目支持。

原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202416170

圖1. a)準(zhǔn)MOF的設(shè)計(jì)示意圖。b) ZIF-67和QZIF的合成和配位結(jié)構(gòu)。c) TFSI^-在CoN₄（ZIF-67）和CoN₂（QZIF)上的吸附構(gòu)型簡化模型以及相應(yīng)的微分電荷密度。綠色和黃色區(qū)域分別表示電荷密度降低（Δ??< 0）和增加（Δ??> 0）.